En 1967, Bob Marley se convertit au rastafarisme : ce mouvement radical afrocentriste, qui considère l'empereur d'Éthiopie Hailé Sélassié comme le descendant direct du roi Salomon, sorte de « Messie noir », et associe l'Occident à la Babylone biblique, marque profondément ses textes. À la fin des années soixante, la collaboration des Wailers avec le producteur jamaïcain Lee « Scratch » Perry et son groupe The Upsetters, s'avère cruciale. S'affranchissant de la rigidité du ska, synthèse de boogie-woogie, d'improvisations jazz, de rhythm and blues et de mélodies blues, le tout interprété sur un tempo rapide, et du rock steady, plus lent que le ska et privilégiant des parties vocales inspirées de la musique soul, Perry et les Wailers forgent le son caractéristique du reggae jamaïcain naissant, style musical hybride où se mêlent calypso, rock, soul américaine et musique folk locale.
Repérés en 1971 par le producteur anglais Chris Blackwell, les Wailers, rejoints par Aston « Family Man » Barrett (basse) et son frère Carlton « Carly » Barrett (batterie), tous deux transfuges des Upsetters, enregistrent une série d'albums pour le label Island qui les fait connaître en Europe : Catch A Fire (1972) et sa célèbre pochette en forme de briquet reçoivent un accueil enthousiaste, tandis que Burnin' (1973), notamment porté par les titres « Get up, Stand up » et « I Shot the Sheriff, reprise par Eric Clapton, la chanson se classe numéro un aux États-Unis, propulse le groupe sur le devant de la scène. Bunny Wailer puis Peter Tosh décident toutefois de quitter les Wailers pour poursuivre des carrières solos. Il faut attendre les parutions successives de Natty Dread (1974), qui bénéficie de l'énorme succès du single « No Woman No Cry », et de Rastaman Vibration (1976) pour que le groupe acquière véritablement une réputation internationale.